Carlo venne nel Regno d'Ungheria su invito di un influente signore croato, Paul Šubić, nell'agosto del 1300. Andrea III morì (l'ultimo della dinastia Árpád) il 14 gennaio 1301, e nel giro di quattro mesi Carlo fu incoronato re, ma con un corona provvisoria al posto della Sacra Corona d'Ungheria.La maggior parte dei nobili ungheresi si rifiutò di cedere a lui ed elesse re Venceslao di Boemia.Carlo si ritirò nelle regioni meridionali del regno.Papa Bonifacio VIII riconobbe Carlo come legittimo re nel 1303, ma Carlo non fu in grado di rafforzare la sua posizione contro il suo avversario.Carlo ottenne la sua prima vittoria decisiva nella battaglia di Rozgony (l'odierna Rozhanovce in Slovacchia) il 15 giugno 1312. Durante il decennio successivo, Carlo ripristinò il potere reale principalmente con l'assistenza dei prelati e dei nobili minori nella maggior parte delle regioni del regno .Dopo la morte del più potente oligarca, Matteo Csák, nel 1321, Carlo divenne il sovrano indiscusso dell'intero regno, ad eccezione della Croazia dove i nobili locali riuscirono a conservare il loro status autonomo.Non fu in grado di ostacolare lo sviluppo della Valacchia in un principato indipendente dopo la sua sconfitta nella battaglia di Posada nel 1330.Carlo concedeva raramente concessioni fondiarie perpetue, invece introdusse un sistema di "feudi d'ufficio", per cui i suoi funzionari godevano di entrate significative, ma solo per il tempo in cui ricoprivano una carica reale, che ne assicurava la lealtà.Nella seconda metà del suo regno, Carlo non tenne Diete e amministrò il suo regno con potere assoluto.Ha fondato l'Ordine di San Giorgio, che è stato il primo ordine secolare di cavalieri.Ha promosso l'apertura di nuove miniere d'oro, che hanno reso l'Ungheria il più grande produttore d'oro in Europa.Le prime monete d'oro ungheresi furono coniate durante il suo regno.Al congresso di Visegrád nel 1335, ha mediato una riconciliazione tra due monarchi vicini, Giovanni di Boemia e Casimiro III di Polonia.I trattati firmati nello stesso congresso contribuirono anche allo sviluppo di nuove rotte commerciali che collegavano l'Ungheria con l'Europa occidentale.Gli sforzi di Carlo per riunificare l'Ungheria, insieme alle sue riforme amministrative ed economiche, gettarono le basi per i successi del suo successore, Luigi il Grande.