Károly datang ke Kerajaan Hongaria atas undangan seorang penguasa Kroasia yang berpengaruh, Paul Šubić, pada bulan Agustus 1300. András III meninggal (yang terakhir dari dinasti Árpád) pada tanggal 14 Januari 1301, dan dalam waktu empat bulan Károly dimahkotai sebagai raja, tetapi dengan mahkota sementara menggantikan Mahkota Suci Hongaria.Sebagian besar bangsawan Hongaria menolak untuk tunduk kepadanya dan memilih Wenceslaus dari Bohemia sebagai raja.Charles mundur ke wilayah selatan kerajaan.Paus Boniface VIII mengakui Charles sebagai raja yang sah pada tahun 1303, tetapi Charles tidak dapat memperkuat posisinya melawan lawannya.Károly memenangkan kemenangan menentukan pertamanya dalam Pertempuran Rozgony (sekarang Rozhanovce di Slovakia) pada tanggal 15 Juni 1312. Selama dekade berikutnya, Károly memulihkan kekuasaan kerajaan terutama dengan bantuan para pejabat gereja dan bangsawan yang lebih rendah di sebagian besar wilayah kerajaan. .Setelah kematian oligarki terkuat, Matthew Csák, pada tahun 1321, Charles menjadi penguasa tak terbantahkan di seluruh kerajaan, kecuali Kroasia di mana para bangsawan setempat dapat mempertahankan status otonom mereka.Ia tidak mampu menghalangi perkembangan Wallachia menjadi sebuah kerajaan independen setelah kekalahannya dalam Pertempuran Posada pada tahun 1330.Charles jarang memberikan hibah tanah terus-menerus, malah memperkenalkan sistem "perkanakan kantor", di mana para pejabatnya menikmati pendapatan yang signifikan, tetapi hanya selama mereka memegang jabatan kerajaan, yang memastikan kesetiaan mereka.Di paruh kedua masa pemerintahannya, Charles tidak mengadakan Diet dan mengelola kerajaannya dengan kekuasaan mutlak.Dia mendirikan Ordo Saint George, yang merupakan ordo ksatria sekuler pertama.Dia mempromosikan pembukaan tambang emas baru, yang menjadikan Hongaria produsen emas terbesar di Eropa.Koin emas Hongaria pertama dicetak pada masa pemerintahannya.Pada kongres Visegrád pada tahun 1335, ia menengahi rekonsiliasi antara dua raja yang bertetangga, Jean dari Bohemia dan Casimir III dari Polandia.Perjanjian yang ditandatangani pada kongres yang sama juga berkontribusi pada pengembangan rute komersial baru yang menghubungkan Hongaria dengan Eropa Barat.Upaya Károly untuk menyatukan kembali Hongaria, bersama dengan reformasi administrasi dan ekonominya, menjadi dasar pencapaian penerusnya, Louis yang Agung.