Ang pamumuno ni Đurađ ay pinalawig mula noong 1362 hanggang 1378. Nakipag-alyansa siya kay Haring Vukašin Mrnjavčević, na pinakasalan ang kanyang anak na si Olivera, hanggang sa bumagsak si Mrnjavčević sa Labanan ng Maritsa (1371).Đurađ Pinatakbo ko si Zeta bilang isang modernong pinuno ng panahon.Ang mga institusyon ng Zeta ay gumagana nang maayos, habang ang mga baybaying bayan ay nagkaroon ng malaking awtonomiya.Ang komersyo ay mahusay na binuo at pinahusay ng pagkakaroon ng pera ni Zeta, ang dinar.Đurađ Nakipag-alyansa ako sa kanyang mga kapitbahay na sina Prinsipe Lazar Hrebeljanović ng Serbia, Ban Tvrtko I Kotromanić ng Bosnia, Prinsipe Nikola I Gorjanski at Haring Louis I ng Hungary, upang talunin ang ambisyosong Nikola Altomanović noong 1373. Sa kabila nito, natagpuan ang natalo at nabulag na si Altomanović kanlungan sa Zeta hanggang sa kanyang kamatayan.Habang nakikipaglaban siya sa timog ng Kosovo, pinakasalan ng nakababatang kapatid ni Đurađ na si Balša II si Komnina, isang malapit na pinsan ng asawa ni Emperor Stefan Dušan, si Jelena.Sa pamamagitan ng kasal, nakatanggap si Đurađ II ng isang mapagbigay na dote sa lupain, kabilang ang Avlona, ​​Berat, Kanina, at ilang karagdagang mga rehiyon na may mahalagang istratehikong paraan.Sa paghahati ng mga lupain ni Altomanović (sa Herzegovina), kinuha ng mga Balšić ang mga bayan ng Trebinje, Konavle at Dračevica.Ang kasunod na pagtatalo sa mga bayang ito ay humantong sa isang salungatan sa pagitan ng Zeta at Bosnia, na pinamunuan ni Ban Tvrtko I. Ang labanan ay kalaunan ay napanalunan ng Bosnia, na suportado ng Hungary, pagkatapos ng kamatayan ni Đurađ noong 1378.