Charles kom til kongeriket Ungarn på invitasjon av en innflytelsesrik kroatisk herre, Paul Šubić, i august 1300. Andrew III døde (den siste av Árpád-dynastiet) 14. januar 1301, og innen fire måneder ble Charles kronet til konge, men med en provisorisk krone i stedet for Ungarns hellige krone.De fleste ungarske adelsmenn nektet å gi etter for ham og valgte Wenceslaus av Böhmen til konge.Charles trakk seg tilbake til de sørlige regionene av kongeriket.Pave Bonifatius VIII anerkjente Karl som den lovlige kongen i 1303, men Karl var ikke i stand til å styrke sin posisjon mot motstanderen.Charles vant sin første avgjørende seier i slaget ved Rozgony (i dagens Rozhanovce i Slovakia) 15. juni 1312. I løpet av det neste tiåret gjenopprettet Charles kongemakten først og fremst med bistand fra prelater og mindre adelsmenn i de fleste regioner av kongeriket .Etter døden til den mektigste oligarken, Matthew Csák, i 1321, ble Charles den ubestridte herskeren over hele riket, med unntak av Kroatia hvor lokale adelsmenn var i stand til å bevare sin autonome status.Han var ikke i stand til å hindre utviklingen av Wallachia til et uavhengig fyrstedømme etter hans nederlag i slaget ved Posada i 1330.Charles ga sjelden evigvarende landstipend, introduserte i stedet et system med "kontorlen", der tjenestemennene hans nøt betydelige inntekter, men bare for den tiden de hadde et kongelig embete, som sikret deres lojalitet.I andre halvdel av sin regjeringstid holdt ikke Charles dietter og administrerte riket sitt med absolutt makt.Han etablerte Saint George-ordenen, som var den første sekulære ridderordenen.Han fremmet åpningen av nye gullgruver, som gjorde Ungarn til den største produsenten av gull i Europa.De første ungarske gullmyntene ble preget under hans regjeringstid.På kongressen til Visegrád i 1335 meklet han en forsoning mellom to nabomonarker, Johannes av Böhmen og Casimir III av Polen.Traktater undertegnet på samme kongress bidro også til utviklingen av nye kommersielle ruter som forbinder Ungarn med Vest-Europa.Charles innsats for å gjenforene Ungarn, sammen med hans administrative og økonomiske reformer, etablerte grunnlaget for prestasjonene til hans etterfølger, Ludvig den store.