Charles kwam naar het Koninkrijk Hongarije op uitnodiging van een invloedrijke Kroatische heer, Paul Šubić, in augustus 1300. Andrew III stierf (de laatste van de Árpád-dynastie) op 14 januari 1301, en binnen vier maanden werd Charles tot koning gekroond, maar met een voorlopige kroon in plaats van de Heilige Kroon van Hongarije.De meeste Hongaarse edellieden weigerden zich aan hem over te geven en kozen Wenceslaus van Bohemen tot koning.Charles trok zich terug in de zuidelijke regio's van het koninkrijk.Paus Bonifatius VIII erkende Karel als de wettige koning in 1303, maar Karel kon zijn positie tegen zijn tegenstander niet versterken.Charles behaalde zijn eerste beslissende overwinning in de Slag om Rozgony (het huidige Rozhanovce in Slowakije) op 15 juni 1312. Gedurende het volgende decennium herstelde Charles de koninklijke macht, voornamelijk met de hulp van de prelaten en mindere edelen in de meeste regio's van het koninkrijk. .Na de dood van de machtigste oligarch, Matthew Csák, in 1321, werd Charles de onbetwiste heerser van het hele koninkrijk, met uitzondering van Kroatië, waar lokale edelen hun autonome status konden behouden.Hij was niet in staat om de ontwikkeling van Walachije tot een onafhankelijk vorstendom te belemmeren na zijn nederlaag in de Slag bij Posada in 1330.Charles verleende zelden eeuwigdurende landtoelagen, maar introduceerde in plaats daarvan een systeem van "kantoorleengoederen", waarbij zijn functionarissen aanzienlijke inkomsten genoten, maar alleen voor de tijd dat ze een koninklijk ambt bekleedden, wat hun loyaliteit verzekerde.In de tweede helft van zijn regering hield Charles geen diëten en bestuurde hij zijn koninkrijk met absolute macht.Hij richtte de Orde van Sint-Joris op, de eerste seculiere orde van ridders.Hij promootte de opening van nieuwe goudmijnen, waardoor Hongarije de grootste producent van goud in Europa werd.Tijdens zijn bewind werden de eerste Hongaarse gouden munten geslagen.Op het congres van Visegrád in 1335 bemiddelde hij bij een verzoening tussen twee naburige vorsten, Jan van Bohemen en Casimir III van Polen.Verdragen die op hetzelfde congres werden ondertekend, droegen ook bij tot de ontwikkeling van nieuwe commerciële routes die Hongarije met West-Europa verbinden.Charles 'pogingen om Hongarije te herenigen, samen met zijn bestuurlijke en economische hervormingen, legden de basis voor de prestaties van zijn opvolger, Lodewijk de Grote.