Charles datang ke Kerajaan Hungary atas jemputan tuan Croatia yang berpengaruh, Paul Šubić, pada Ogos 1300. Andrew III meninggal dunia (yang terakhir dinasti Árpád) pada 14 Januari 1301, dan dalam masa empat bulan Charles dinobatkan sebagai raja, tetapi dengan mahkota sementara dan bukannya Mahkota Suci Hungary.Kebanyakan bangsawan Hungary enggan tunduk kepadanya dan memilih Wenceslaus dari Bohemia raja.Charles berundur ke wilayah selatan kerajaan.Pope Boniface VIII mengakui Charles sebagai raja yang sah pada tahun 1303, tetapi Charles tidak dapat mengukuhkan kedudukannya terhadap lawannya.Charles memenangi kemenangan pertamanya yang menentukan dalam Pertempuran Rozgony (sekarang Rozhanovce di Slovakia) pada 15 Jun 1312. Sepanjang dekad berikutnya, Charles memulihkan kuasa diraja terutamanya dengan bantuan para pembesar dan golongan bangsawan yang lebih rendah di kebanyakan wilayah kerajaan. .Selepas kematian oligarki yang paling berkuasa, Matthew Csák, pada tahun 1321, Charles menjadi pemerintah yang tidak dapat dipertikaikan di seluruh kerajaan, kecuali Croatia di mana golongan bangsawan tempatan dapat mengekalkan status autonomi mereka.Dia tidak dapat menghalang perkembangan Wallachia menjadi kerajaan merdeka selepas kekalahannya dalam Pertempuran Posada pada tahun 1330.Charles jarang membuat geran tanah kekal, sebaliknya memperkenalkan sistem "perkampungan pejabat", di mana pegawainya menikmati hasil yang besar, tetapi hanya untuk masa mereka memegang jawatan diraja, yang memastikan kesetiaan mereka.Pada separuh kedua pemerintahannya, Charles tidak memegang Diet dan mentadbir kerajaannya dengan kuasa mutlak.Dia menubuhkan Order of Saint George, yang merupakan perintah sekular kesatria yang pertama.Beliau mempromosikan pembukaan lombong emas baru, yang menjadikan Hungary sebagai pengeluar emas terbesar di Eropah.Syiling emas Hungary pertama telah ditempa semasa pemerintahannya.Pada kongres Visegrád pada tahun 1335, beliau menjadi pengantara perdamaian antara dua raja berjiran, John dari Bohemia dan Casimir III dari Poland.Perjanjian yang ditandatangani pada kongres yang sama turut menyumbang kepada pembangunan laluan komersial baharu yang menghubungkan Hungary dengan Eropah Barat.Usaha Charles untuk menyatukan semula Hungary, bersama-sama dengan pembaharuan pentadbiran dan ekonominya, membentuk asas kepada pencapaian penggantinya, Louis the Great.