Agha Mohammad Khan, selepas muncul sebagai pemenang daripada perang saudara berikutan kematian raja Zand yang terakhir, menumpukan perhatian kepada penyatuan semula dan pemusatan Iran.^[54] Selepas Nader Shah dan era Zand, wilayah Kaukasia Iran telah membentuk pelbagai khanat.Agha Mohammad Khan berhasrat untuk menggabungkan semula wilayah-wilayah ini ke dalam Iran, menganggapnya sebagai integral seperti mana-mana wilayah tanah besar.Salah satu sasaran utamanya ialah Georgia, yang dilihatnya penting untuk kedaulatan Iran.Dia menuntut raja Georgia, Erekle II, meninggalkan perjanjiannya pada 1783 dengan Rusia dan menerima semula kekuasaan Parsi, yang ditolak oleh Erekle II.Sebagai tindak balas, Agha Mohammad Khan melancarkan kempen ketenteraan, berjaya menegaskan semula kawalan Iran ke atas pelbagai wilayah Kaukasia, termasuk Armenia zaman moden, Azerbaijan , Dagestan, dan Igdir.Dia menang dalam Pertempuran Krtsanisi, yang membawa kepada penawanan Tbilisi dan penaklukan semula Georgia yang berkesan.^[55]Pada tahun 1796, selepas kembali dari kempennya yang berjaya di Georgia dan mengangkut ribuan tawanan Georgia ke Iran, Agha Mohammad Khan secara rasmi dinobatkan sebagai Shah.Pemerintahannya dipendekkan oleh pembunuhan pada tahun 1797 semasa merancang satu lagi ekspedisi menentang Georgia.Selepas kematiannya, Rusia memanfaatkan ketidakstabilan serantau.Pada tahun 1799, tentera Rusia memasuki Tbilisi, dan pada tahun 1801, mereka telah menguasai Georgia dengan berkesan.Perluasan ini menandakan permulaan Perang Rusia-Parsi (1804-1813 dan 1826-1828), yang membawa kepada penyerahan Georgia timur, Dagestan, Armenia, dan Azerbaijan ke Rusia, seperti yang ditetapkan dalam Perjanjian Gulistan dan Turkmenchay.Oleh itu, wilayah di utara Sungai Aras, termasuk Azerbaijan kontemporari, Georgia timur, Dagestan, dan Armenia, kekal sebagai sebahagian daripada Iran sehingga pendudukan abad ke-19 oleh Rusia.^[56]Berikutan Perang Rusia-Parsi dan kehilangan rasmi wilayah luas di Caucasus, perubahan demografi yang ketara berlaku.Peperangan 1804–1814 dan 1826–1828 membawa kepada penghijrahan besar-besaran yang dikenali sebagai Muhajir Kaukasia ke tanah besar Iran.Gerakan ini merangkumi pelbagai kumpulan etnik seperti Ayrums, Qarapapaqs, Circassians, Syiah Lezgins, dan Muslim Transcaucasian yang lain.^[57] Selepas Pertempuran Ganja pada tahun 1804, ramai Ayrum dan Qarapapaq telah ditempatkan semula di Tabriz, Iran.Sepanjang perang 1804–1813, dan kemudian semasa konflik 1826–1828, lebih banyak kumpulan ini dari wilayah Rusia yang baru ditakluki berhijrah ke Solduz di wilayah Azerbaijan Barat sekarang, Iran.^[58] Aktiviti ketenteraan dan isu tadbir urus Rusia di Caucasus mendorong sejumlah besar orang Islam dan beberapa orang Kristian Georgia ke dalam buangan di Iran.^[59]Dari 1864 hingga awal abad ke-20, pengusiran selanjutnya dan penghijrahan sukarela berlaku berikutan kemenangan Rusia dalam Perang Kaukasia.Ini membawa kepada pergerakan tambahan Muslim Kaukasia, termasuk Azerbaijan, Muslim Transcaucasian lain, dan kumpulan Kaukasia Utara seperti Circassians, Shia Lezgins, dan Laks, ke arah Iran dan Turki.^[57] Kebanyakan pendatang ini memainkan peranan penting dalam sejarah Iran, membentuk sebahagian besar Briged Cossack Parsi yang ditubuhkan pada akhir abad ke-19.^[60]Perjanjian Turkmenchay pada tahun 1828 juga memudahkan penempatan semula orang Armenia dari Iran ke wilayah yang baru dikuasai Rusia.^[61] Dari segi sejarah, orang Armenia adalah majoriti di Armenia Timur tetapi menjadi minoriti berikutan kempen Timur dan penguasaan Islam seterusnya.^[62] Pencerobohan Rusia ke atas Iran seterusnya mengubah komposisi etnik, membawa kepada majoriti Armenia di Armenia Timur menjelang 1832. Peralihan demografi ini semakin kukuh selepas Perang Crimea dan Perang Rusia-Turki 1877–1878.^[63]Dalam tempoh ini, Iran mengalami peningkatan penglibatan diplomatik Barat di bawah Fath Ali Shah.Cucunya, Mohammad Shah Qajar, yang dipengaruhi oleh Rusia, tidak berjaya cuba menawan Herat.Naser al-Din Shah Qajar, menggantikan Mohammad Shah, adalah pemerintah yang lebih berjaya, mengasaskan hospital moden pertama Iran.^[64]Kebuluran Besar Parsi pada tahun 1870–1871 adalah peristiwa malapetaka, mengakibatkan kematian kira-kira dua juta orang.^[65] Tempoh ini menandakan peralihan yang ketara dalam sejarah Parsi, yang membawa kepada Revolusi Perlembagaan Parsi menentang Shah pada akhir abad ke-19 dan awal abad ke-20.Walaupun menghadapi cabaran, Shah bersetuju dengan perlembagaan terhad pada 1906, mengubah Parsi menjadi raja berperlembagaan dan membawa kepada persidangan Majlis (parlimen) pertama pada 7 Oktober 1906.Penemuan minyak pada tahun 1908 di Khuzestan oleh British meningkatkan kepentingan asing di Parsi, terutamanya oleh Empayar British (berkaitan dengan William Knox D'Arcy dan Syarikat Minyak Anglo-Iran, kini BP).Tempoh ini juga ditandai dengan persaingan geopolitik antara United Kingdom dan Rusia ke atas Parsi, yang dikenali sebagai The Great Game.Konvensyen Inggeris-Rusia 1907 membahagikan Parsi kepada sfera pengaruh, menjejaskan kedaulatan negaranya.Semasa Perang Dunia I , Parsi telah diduduki oleh tentera British, Uthmaniyyah, dan Rusia tetapi sebahagian besarnya kekal neutral.Selepas Perang Dunia I dan Revolusi Rusia , Britain cuba untuk menubuhkan negeri naungan ke atas Parsi, yang akhirnya gagal.Ketidakstabilan dalam Parsi, yang ditonjolkan oleh pergerakan Perlembagaan Gilan dan kelemahan kerajaan Qajar, membuka jalan kepada kebangkitan Reza Khan, kemudiannya Reza Shah Pahlavi, dan penubuhan dinasti Pahlavi pada tahun 1925. Rampasan kuasa tentera 1921 yang penting, mengetuai oleh Reza Khan dari Briged Cossack Parsi dan Seyyed Zia'eddin Tabatabai, pada mulanya bertujuan untuk mengawal pegawai kerajaan dan bukannya menggulingkan secara langsung monarki Qajar.^[66] Pengaruh Reza Khan berkembang, dan menjelang 1925, selepas berkhidmat sebagai perdana menteri, beliau menjadi Shah pertama dinasti Pahlavi.