În timp ce principala armată cruciată mărșăluia prin Asia Mică în 1097, Baldwin și Normanul Tancred au lansat o expediție separată împotriva Ciliciei . Tancred a încercat să captureze Tarsus în septembrie, dar Baldwin l-a forțat să-l părăsească, ceea ce a dat naștere unui conflict de durată între ei. Baldwin a pus mâna pe cetăți importante din ținuturile de la vest de Eufrat cu ajutorul armenilor locali.
Domnul armean al Edessei, Thoros, a trimis soli — episcopul armean din Edessa și doisprezece cetățeni de frunte — la Baldwin la începutul anului 1098, căutându-i ajutorul împotriva conducătorilor selgiuchi din apropiere. Fiind primul oraș care s-a convertit la creștinism, Edessa a jucat un rol important în istoria creștină. Baldwin a plecat la Edessa la începutul lunii februarie, dar trupele trimise de Balduk, emirul Samosatei sau Bagrat l-au împiedicat să treacă Eufratul. A doua încercare a avut succes și a ajuns la Edessa pe 20 februarie. Baldwin nu a vrut să-l servească pe Thoros ca mercenar. Orășenii armeni se temeau că plănuia să părăsească orașul, așa că l-au convins pe Thoros să-l adopte. Întărit de trupele din Edessa, Baldwin a atacat teritoriul lui Balduk și a plasat o garnizoană într-o mică fortăreață de lângă Samosata.
Spre deosebire de majoritatea armenilor, Thoros a aderat la Biserica Ortodoxă, ceea ce l-a făcut nepopular printre supușii săi monofiziți. La scurt timp după întoarcerea lui Baldwin din campanie, nobilii locali au început să comploteze împotriva lui Thoros, posibil cu acordul lui Baldwin (după cum afirmă cronicarul contemporan Matei de Edessa). O revoltă a izbucnit în oraș, forțându-l pe Thoros să se refugieze în cetate. Baldwin s-a angajat să-și salveze tatăl adoptiv, dar când revoltații au pătruns în cetate pe 9 martie și i-au ucis atât pe Thoros, cât și pe soția sa, el nu a făcut nimic pentru a-i ajuta. În ziua următoare, după ce orășenii l-au recunoscut pe Baldwin ca conducător (sau doux), el și-a asumat titlul de Conte de Edessa și astfel a înființat primul stat cruciat .
Pentru a-și întări domnia, văduvul Baldwin s-a căsătorit cu fiica unui conducător armean (care este acum cunoscută sub numele de Arda). El a furnizat principalei armate cruciate cu alimente în timpul asediului Antiohiei. A apărat Edessa de Kerbogha, guvernatorul Mosulului, timp de trei săptămâni, împiedicându-l să ajungă în Antiohia înainte ca cruciații să o captureze.