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Antes de regressar à vida privada em junho de 1783, Washington apelou a uma união forte. Embora temesse que pudesse ser criticado por se intrometer em questões civis, enviou uma carta circular a todos os estados, sustentando que os Artigos da Confederação não eram mais do que "uma corda de areia" ligando os estados. Ele acreditava que a nação estava à beira da "anarquia e confusão", era vulnerável à intervenção estrangeira e que uma constituição nacional unificaria os estados sob um governo central forte. Quando a rebelião de Shays eclodiu em Massachusetts em 29 de agosto de 1786, por causa dos impostos, Washington ficou ainda mais convencido de que era necessária uma constituição nacional. Alguns nacionalistas temiam que a nova república tivesse caído na ilegalidade e reuniram-se em 11 de setembro de 1786, em Annapolis, para pedir ao Congresso que revisasse os Artigos da Confederação. Um dos seus maiores esforços, no entanto, foi conseguir a participação de Washington. O Congresso concordou com uma Convenção Constitucional a ser realizada na Filadélfia na primavera de 1787, e cada estado deveria enviar delegados.
Em 4 de dezembro de 1786, Washington foi escolhido para liderar a delegação da Virgínia, mas recusou em 21 de dezembro. Ele estava preocupado com a legalidade da convenção e consultou James Madison, Henry Knox e outros. No entanto, persuadiram-no a participar, pois a sua presença poderia induzir estados relutantes a enviar delegados e facilitar o processo de ratificação. Em 28 de março, Washington disse ao governador Edmund Randolph que compareceria à convenção, mas deixou claro que seria instado a comparecer.
Washington chegou à Filadélfia em 9 de maio de 1787, embora o quórum não tenha sido alcançado até sexta-feira, 25 de maio. Benjamin Franklin nomeou Washington para presidir a convenção e foi eleito por unanimidade para servir como presidente geral. O objetivo da convenção determinado pelo estado era revisar os Artigos da Confederação com "todas as alterações e disposições adicionais" necessárias para melhorá-los, e o novo governo seria estabelecido quando o documento resultante fosse "devidamente confirmado pelos vários estados". O governador Edmund Randolph, da Virgínia, apresentou o Plano de Madison para a Virgínia em 27 de maio, o terceiro dia da convenção. Apelava a uma constituição inteiramente nova e a um governo nacional soberano, o que Washington recomendou vivamente.
Washington escreveu a Alexander Hamilton em 10 de julho: "Quase me desespero em ver uma questão favorável aos procedimentos de nossa convenção e, portanto, me arrependo de ter tido qualquer agência no negócio." No entanto, emprestou o seu prestígio à boa vontade e ao trabalho dos demais delegados. Ele pressionou sem sucesso muitos para apoiar a ratificação da Constituição, como o antifederalista Patrick Henry; Washington disse-lhe que "a sua adopção nas actuais circunstâncias da União é, na minha opinião, desejável" e declarou que a alternativa seria a anarquia. Washington e Madison passaram então quatro dias em Mount Vernon avaliando a transição do novo governo.